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Il nucleo originario delle raccolte librarie è costituito dalla dotazione della Corona e dalle relative acquisizioni rispondenti a scelte discrezionali della famiglia reale; nel tempo le collezioni si sono sviluppate in modo più sistematico, ma solo recentemente sono stati individuati nuovi e più mirati criteri di selezione al fine di dare un’impronta più segnatamente specialistica rispondente alle attuali finalità assegnate alla Biblioteca.
La Biblioteca attualmente possiede: circa 75.000 volumi ed opuscoli, comprensivi dei fondi e delle raccolte speciali.
Il patrimonio librario è costantemente incrementato per acquisto, dono o scambio.
La Biblioteca, abbonata a periodici, sia in formato cartaceo che elettronico, afferenti ai vari rami del diritto, particolarmente pubblico e costituzionale, ed ai settori storico-politico, sociale ed artistico, provvede costantemente allo spoglio degli stessi, per l’individuazione degli argomenti di specifico interesse del Segretariato generale della Presidenza della Repubblica.
La Biblioteca possiede circa 400 periodici, di cui circa 150 spenti e 250 correnti. Fra quelli correnti, circa 160 sono in deposito presso gli Uffici, i Servizi e l’Archivio storico del Segretariato generale.
L'Emeroteca possiede, in formato ottico e digitale, una selezione delle principali testate giornalistiche italiane correnti - oltre a settimanali e mensili di informazione e di attualità - e una raccolta di testate spente, risalenti ai secoli XVIII e XIX, per un totale di circa 2450 microfilm. É in corso un progetto di graduale digitalizzazione del materiale microfilmato. Attualmente tutte le testate storiche sono fruibili anche in formato digitale.
Il patrimonio librario della Biblioteca è consultabile, per il tramite del personale della Biblioteca, nei seguenti cataloghi: